近日，化学工程学院王一双副教授、陈明强教授团队在化学类顶尖期刊Applied Catalysis B: Environmental发表了题为“Dry Reforming of Methane for Syngas Production over Attapulgite-Derived MFI Zeolite Encapsulated Bimetallic Ni-Co Catalysts”的论文。
甲烷干重整可以将甲烷和二氧化碳两种温室气体增值转化为合成气，进而通过费托合成转化为甲醇、长链碳氢化合物等优质燃料和平台化学品，对缓解我国液体燃料紧缺、助力“双碳”目标具有重大意义。然而，高温反应体系易导致Ni基催化剂因活性组分烧结、积炭封装而快速失活。因此，开发具有高活性、高稳定性的催化剂是关键挑战。本研究提出一种凹凸棒石基MFI（ADM）沸石封装Ni-Co合金（10Ni1Co@ADM-0.1）用于催化甲烷干重整，实现了甲烷转化率达71%、二氧化碳转化率达93%、H2/CO摩尔比高于0.9，且在100 h的稳定性测试中没有明显失活。
10Ni1Co@ADM-0.1催化剂的制备
该工作通过一锅水热法制备了凹凸棒石基MFI沸石封装Ni-Co合金结构，系统研究了物理限域耦合合金效应如何稳定催化剂活性位点的同时而不牺牲其活性，从而提高DRM性能。富缺陷Ni-Co合金可通过Ni表面电子富集增强甲烷C-H裂解能力，其缺陷位点与ADM沸石封装层表面碱性位点可协同促进CO2分子吸附活化及时移除C*积炭前驱体。另外，ADM沸石可提供物理封装作用抑制合金结构的迁移、合并、生长，从而实现高效、稳定催化转化甲烷-二氧化碳制备合成气。
10Ni1Co@ADM-0.1催化剂催化甲烷-二氧化碳重整制备合成气反应机制
研究发现，硅基多孔材料的封装耦合双金属协同作用调控策略对维稳金属位点高效催化活性具有重要影响。在此基础上，本研究采用凹凸棒石（ATP）天然黏土作硅源经结构重塑制备ADM沸石封装层抑制活性组分的迁移团聚，此外，利用Ni-Co合金界面进行电子转移增强Ni金属位点对甲烷C-H键裂解能力。与传统催化剂调控措施相比，在延长催化剂使用寿命的同时仍能高效催化DRM反应。
以上工作得到了安徽高校研究生科学研究项目基金、安徽省高校自然科学研究项目基金、安徽省科技重大专项项目基金、安徽理工大学博士基金项目等资助。
