近日，化工与爆破学院胡劲松教授联合分析测试中心周春辉博士在非贵金属催化剂催化甲酸分解领域取得重要进展，研究成果以“Synergistic Interface Engineering in Co3N/CoHeterostructure Enhances Catalytic Dehydrogenation of Formic Acid”(https://doi.org/10.1002/adfm.202529405)为题发表于国际化学材料类顶级期刊《Advanced Functional Materials》（中科院一区，Top期刊，影响因子19.0）。文章以安徽理工大学为第一单位，研究成果得到国家自然科学基金面上项目(22579002)、功能分子固体教育部重点实验室开放基金(FMS2025007)、安徽理工大学基础研究基金(2024JBQN0013)和安徽理工大学揭榜挂帅项目(JBGS2024GDYJY015)的资助。
CN-Co/Co3N-x催化甲酸脱氢反应示意图
热催化分解甲酸制氢具有设备简单、供氢持续等优势，被认为是连接氢气储运、氢气利用与发电环节中最具竞争力的技术路线之一。该研究研究制备了系列非贵金属钴基催化剂CN-Co/Co3N-x，并将其应用于甲酸脱氢反应。系统评价了CN-Co/Co3N-x系列催化剂在甲酸脱氢反应中的催化性能，分别考察了溶剂、添加剂、配体交换时间、煅烧温度及反应温度对产气速率的影响，结果表明，在DMSO 溶剂、三乙胺为添加剂、120℃（393K）条件下，CN-Co/Co3N-1表现出最优催化活性，产气速率高达5159mL·g-1·h-1，动力学计算得到表观活化能为55.03kJ/mol，且该催化剂循环稳定性优异，性能优于多数已报道的非贵金属催化剂。结构表征与理论计算表明，CN-Co/Co3N-1中的Co3N/Co界面效应能够促进电荷转移，优化活性位点对反应中间体的吸附与活化，并降低反应能垒，从而显著提升催化性能。该工作为开发高效甲酸脱氢非贵金属催化剂提供了理论依据与全新设计策略，对推动可持续制氢技术发展具有重要价值。
三维FeN3P 单原子催化剂构建示意图（论文作者供图）
此外，胡劲松教授联合华中科技大学李芳芳教授开展单原子配位环境调控研究，并在应用于金属-空气电池方面取得重要进展，以”Interlayer Electronic Coupling Breaks the *OH DesorptionLimitation in Single-Atom Oxygen Reduction Catalysts”发表于化学材料类国际顶级期刊《Journal of the American Chemical Society》（中科院一区，Top期刊，影响因子15.6），该研究成果得到国家自然科学基金面上项目(22579002)的资助，胡劲松为论文通讯作者。
碱性氧还原(ORR) 是电化学能量转换核心过程，*OH脱附是Fe基单原子催化剂的速率控制步骤，但强金属-氧相互作用阻碍*OH 释放。尽管平面 Fe-N4配位工程(杂原子取代、轴向配体调控等) 取得进展，但 * OH 脱附势垒仍未消除。为突破这一瓶颈，需要超越传统面内/轴向配位调控，从活性位点电子维度重构催化剂设计策略。该研究构建层间键合准三维 FeN3P 单原子催化剂 (FeN3P-BL@NC)，通过 Fe-P 键建立层间连续电子通路，重构Fe的d电子密度、稳定高自旋Fe态，打破传统d带标度关系并弱化 Fe-O (H) 共价作用，实现近乎无势垒的*OH 脱附 (ΔG = 0.026 eV)。该催化剂碱性ORR半波电位0.956 V vs RHE，0.85 V 下动力学电流密度 82.8 mA cm-2，主导四电子路径且稳定性优异。组装锌-空气电池峰值功率密度 223 mW cm-2，循环稳定性远超商业Pt/C。研究证实层间电子耦合是突破平面电子限域的全新设计维度，为电催化反应能垒调控提供新思路。
胡劲松，教授，博士生导师，安徽省高校骨干领军人才，安徽省杰出青年科学基金获得者。近年来主要从事框架材料设计及其在荧光传感、新能源催化转化领域应用，在碳氮材料合成、单原子设计调控、异质界面构建等方面取得一系列标志性成果，以第一/通讯作者身份在Journal of the American Chemical Society、Advanced Functional Materials、Applied Catalysis B: Environmental、Nano Energy、Carbon Energy、Chemical Engineering Science等学术期刊上发表论文80余篇，主持国家自然科学基金3项，授权发明专利12项，获安徽省自然科学三等奖1项。
周春辉，博士，于2021年12月在阿卜杜拉国王科技大学（King Abdullah University of Science and Technology）获得哲学博士学位。目前主要研究领域包括：可控制备高活性、高选择性的甲酸分解制氢异性催化剂；催化功能导向的MOF新材料的合成；金属有机化学。迄今为止，以第一作者/通讯作者在Journal of Catalysis、Advanced Functional MaterialsApplied Catalysis B: Environmental、Fuel等国际期刊发表SCI论文20余篇，获安徽省自然科学三等奖1项。受邀在Comprehensive Coordination Chemistry III撰写章节两篇。
